同时去除抗生素和耐盐性仍然是太阳能驱动界面蒸发中一个有前景但充满挑战的前沿方向。在此,我们通过聚多巴胺辅助沉积制备了一种集成 MnO2/GO 复合材料的三维超亲水纤维素海绵(MGCS),成功地将光热蒸汽生成与光催化耦合起来。这种复合结构能够实现高效的宽带太阳能收集,并抑制光生电子–空穴复合,从而同时增强光热蒸发和光催化降解性能。在一个太阳照射下,MGCS 的蒸发速率为 1.41 kg m-2 h-1,并在 150 分钟内降解 85% 的四环素(15 mg L-1)。关键在于,在 10 wt% NaCl 基体中,该系统在连续运行 24 小时内保持 78% 的降解效率,且表面无盐结晶。这种优异的耐盐性源于一种协同抗污机制,该机制由带负电的超亲水表面和动态“介孔浓缩–大孔回流”结构共同驱动。最终,这种一体式平台为净化复杂的高盐废水提供了稳健的材料框架。该研究以“3D MnO2/GO-Cellulose Sponge Enabling Salt-Resistant Interfacial Evaporation and Efficient Antibiotic Degradation”为题在Desalination发表。研究获得主要结论如下:
(1)稳健的高盐稳定性:该系统蒸发速率达 1.41 kg m-2 h-1,并可降解 85% 的四环素。在 10 wt% NaCl 基质中,连续运行 24 小时后仍保持 78% 的降解效率,且未观察到表面盐结晶。
(2)动态抗污机制:我们提出并实验验证了一种“介孔浓缩–大孔回流”机制,为有效缓解盐成核提供了多尺度结构路径。
(3)电荷空间解耦:我们证明,MGCS-GO复合载料的界面电势梯度能够从根本上抑制电子–空穴复合,即使在高离子干扰下也能保持稳定的氧化能力。
图1. (a) MGCS 中界面蒸发与降解机理示意图;(b) 系统在光照条件下运行的实际图。

图2. (a) 模拟太阳照射下 CS 和 MGCS 的表面温度随时间变化曲线;(b) MGCS、MCS 和 CS 在 50 分钟内的累积蒸发量随时间变化曲线;(c) 不同负载浓度下 MGCS 的蒸发速率;(d) 不同 GO/MnO2 比例下 MGCS 的蒸发速率;(e) 不同盐浓度条件下 MGCS 的蒸发速率。

图3. (a) 分别负载 GO、MnO2、GO/MnO2 以及未负载催化剂的海绵在 150 分钟时间内对 TC 的光催化降解曲线;(b) 不同材料的准一级动力学拟合曲线;(c) 不同初始浓度下 TC 的光催化降解曲线;(d) 不同初始浓度下的准一级动力学拟合曲线;(e) 暗条件下 MGCS 对四环素溶液的降解;(f) 1 个太阳光照条件下 TC 溶液的降解。

图4 .(a) 不同 GO/MnO2 质量比对 MGCS 复合海绵光催化降解效率的影响;(b) MGCS 复合海绵经过 5 次循环后的光催化降解性能和蒸发速率;(c) MGCS 在降解亚甲基蓝(MB)前后的紫外-可见吸收光谱比较;(d) MGCS 在降解罗丹明 B(RhB)前后的紫外-可见吸收光谱比较;(e) 实际户外光照条件下 MGCS 蒸发性能的昼夜变化及辐照度变化;(f) 户外自然光照条件下 MGCS 经过 5 次循环后的四环素降解效率。

图5. (a) 不同 pH 条件下 CS 和 MGCS 的 Zeta 电位;(b) MGCS 复合海绵在不同 NaCl 浓度下连续蒸发 6 小时后的宏观照片;(c) MGCS 复合海绵的氮气吸附-脱附等温线;(d) MGCS 复合海绵的孔径分布曲线;(e) MGCS 复合物的累积汞吸附曲线;(f) MGCS 复合物的对数微分汞吸附曲线;(g) MGCS 复合物在添加罗丹明溶液前后的扩散图案。
文章链接:https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0011916426010222
作者信息:Tielin Du, Yuxiao Ran, Lang Liu*